Năm 1982, Bùi Cường vào vai Chí Phèo trong bộ phim Làng Vũ Đại ngày ấy của đạo diễn Phạm Văn Khoa kết hợp ba truyện Sống mòn, Chí Phèo và Lão Hạc của nhà văn Nam Cao. Vai diễn này của ông gây nhiều ấn tượng với nhiều thế hệ khán giả và giúp ông đoạt Huy chương Vàng tại Liên hoan phim Việt Nam lần thứ 6, năm 1983.[4][5]

Sau thành công của vai Chí Phèo, Bùi Cường tiếp tục ghi dấu ấn qua các bộ phim: Trần Tuấn trong phim Phút thứ 89, Trần Quân trong phim Kẻ giết người, Tướng cướp trong Dòng sông vàng, Mộc trong phim Không có đường chân trời, Năm Hòa trong phim Biệt động Sài Gòn.

Một thời gian sau ông chuyển hướng với vai trò là đạo diễn, sản xuất. Phim điện ảnh đầu tay của ông là Người hùng râu quặp, thực hiện vào năm 1990. Năm 1996, ông tiếp tục tham gia phim truyện nhựa tâm lý Người đàn bà không con. Năm 2003, phim truyền hình Vị tướng tình báo và hai bà vợ của ông được đông đảo khán giả yêu thích, từng giành Huy chương Vàng tại Liên hoan phim Truyền hình toàn quốc.